来源:X-MOL由于其独特的光学性质,稀土掺杂无机纳米晶体是光电器件、光学传感和生物成像领域极具潜力的构筑单元。然而,由于缺乏环境友好、快速且可规模化的合成方法,其广泛应用受到限制。本文提出了一种通用且超快的水相共沉淀策略,可在室温下1分钟内制备稀土掺杂纳米晶体。以K-Ln-F(Ln = Ce–Lu)体系为模型,我们展示了其从立方KLn结构到最终结构的显著结构演变。3F10正交晶系 KLn 的 -型结构2F7这种结构主要由镧系收缩效应驱动。通过调节碱金属阳离子(Li),该方法可以扩展到各种基质中。+-CS+)以及各种无机阴离子(例如,VO)4 3−邮政信箱4 3−,CrO4 2−, 所以4 2−)。合成后的KCe3F1020%Tb3岁以上纳米晶体展现出高效的绿色下转换发光特性,其绝对光致发光量子产率(PLQY)高达89.1%。此外,通过调节掺杂浓度和基质,可实现覆盖可见光区域的可调谐多色上转换发光。这些发现为稀土掺杂发光材料的规模化生产及其在相关发光体系中的实际应用提供了新的可能性,并有望实现商业化。
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来源:X-MOLNbFeSb 热电材料由于其高态密度有效质量,需要超高载流子浓度(约 1021 cm–3)以优化电传输性能,但由于掺杂引起的严重原子半径不匹配,破坏晶格势,降低载流子迁移率,同时增强点缺陷和声子散射,造成电子与声子性能优化之间的关键权衡。这项工作通过镧系收缩效应优化了 Ta 掺杂 NbFeSb 半豪斯勒合金的热电性能。Nb0.82–x Ta x Ti0.06Zr0.06Hf0.06FeSb(x = 0–0.25)合金通过悬浮熔融和火花等离子体烧结合成,表现出卓越的室温电导率(5000 S cm–1)和载流子浓度(2 × 1021 cm–3)。Ta 掺杂增强了质量波动散射,降低晶格热导率 24%,同时在温度下保持 40 μW cm–1 K–2 的高功率因数。x = 0.1 组分在 973 K 时实现峰值 zT 为 0.8,同时保持了优异的室温电传输特性,这对低 ΔT 应用至关重要。利用这种材料,设计出一种可穿戴热电腕带,集成了 40×8 个 p-n 模块(NbFeSb/ZrNiSn)。在ΔT = 16°C 下的有限元仿真显示最大输出功率为 15.6 微瓦。此外,输出功率与施加的温度梯度呈正相关,凸显其适应性。 这项工作凸显了镧系收缩驱动材料优化与器件工程之间的协同效应,为高性能可穿戴热电应用提供了稳健的解决方案。
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来源:X-NOL自然界的光控电子门控机制——以光合作用为例——为智能催化系统的发展提供了鼓舞人心的模型。然而,人工光催化平台通常缺乏精确的多途径切换和可编程性。在本研究中,我们引入了镧系摻杂碳点(Ln-CDs)中光门电子门控的新范式,其中嵌入碳基质中的镧系离子充当光子“缓冲阀”,调节电子流动。这种结构使得在光照下可逆地切换氧化酶样和过氧化物酶样通路,并且可以根据环境刺激选择性切换。超快光谱和原位银壳观测显示,镧系元素独特的 4f 轨道介导光生电子的门控,实现高效催化开关。我们建立了定量“捕获-转换”模型,将 4f 电子配置与门控效率联系起来,为设计高性能光催化系统奠定基础。除了催化,该系统还进一步发展为分子逻辑处理器,能够集成并行布尔运算和机器学习辅助分析,实现高精度尿生物标志物分析。我们的发现确立了一种新的催化方法,从被动感知向主动分子决策推进。这项工作将量子启发设计与可编程分子逻辑和精密诊断相结合,为智能化学系统和疾病检测平台的发展奠定了基础。
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来源:X-MOL镧系配位聚合物(Ln-CPs)因其可调谐的结构和独特的发射特性,在先进光学应用领域具有巨大的潜力。然而,其性能受限于镧系元素固有的低直接跃迁效率。3岁以上离子,这需要优化配体到金属的能量转移(LMET)过程。本文中,我们证明压力可以提高两种同构刚性镧系化合物[Tb(HCOO)(C)]中的能量转移效率。2哦4)]n和[Eu(HCOO)(C2哦4)]n我们的原位高压光谱实验表明,静水压力显著提高了铽和铕化合物的光致发光(PL)强度,铽和铕化合物的PL强度分别提高了15倍和12倍。同步辐射高压X射线衍射和第一性原理计算表明,增强的发射源于压力诱导的配体电子离域的增加,这有效地降低了配体的激发态能级。这增加了配体和稀土元素激发态之间的轨道重叠。3岁以上离子,从而显著提高能量转移效率。此外,刚性晶格有效抑制了高压下的热激活非辐射跃迁,最大限度地减少了能量转移过程中的能量损失。我们的研究结果为通过压力调控实现高效稀土磷光提供了一种便捷的方法。
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