来源:X-MOL鑭系-有机团簇中三阶非线性光学(NLO)性质的精确原子级调制,是先进光子材料和技术中的一大挑战。本文展示了结合镧系收缩效应和配体光加成的双调制策略,系统地调整一系列镧系-有机团簇的结构和 NLO 反应,这些簇来自光敏性 9-蒽羧酸(AC)配体:CAS-7(La ∼ Dy)、CAS-8(Ho ∼ Yb)、CAS-9(Lu)及光聚合 CAS-7(UV)。Z 扫描结果表明,获得的簇表现出反向饱和吸收(RSA)且具有强的光学限制性能。随着镧系元素的增加,从 CAS-7 到 CAS-9,光学限制性能逐渐下降。值得注意的是,暴露在 365 纳米光下可诱导 CAS-7 聚合生成 CAS-7(UV),显示出显著增强的非自然放射性质。其可调性机制归因于镧系收缩效应调制的细微偏振变化,而光激活则源于 AC 配体的[4+4]环加成。这项工作建立了一种多功能的双调制方法,用于精确操作 NLO 行为,为先进的非线性光子应用开辟了新途径。
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来源:X-MOL要从微观层面理解质子传导,就需要超越静态的晶体学描述,去捕捉氢键网络的动态行为。然而,大多数现有技术只能探测有限或离散的频率窗口,无法连续观察控制固体中质子传输的分子运动。本文采用三种具有不同六聚体水簇的镨基配位聚合物——{[Pr(pda)(H2O)4Ce(pda)2(H2pda)]·7H2O}n (Pr-Ce-H2pda-H2O,H2pda = 2,6-吡啶二羧酸)、{[Pr(pda)(Hpda)(H2O)2]·4H2O}n (Pr-hpda-H2O) 和 {[Pr2(pda)3(H2O)3]·H2O}n (Pr-pda-H2O)——作为模型体系,阐明氢键网络动力学与质子传输之间的关系。通过结合质子电导率测量和宽带介电谱,我们建立了水簇集体介电弛豫与质子转移活化能垒在同一温度范围内的直接关联。研究结果表明,质子传导受氢键网络重排能力和路径连续性之间关键动力学平衡的制约。氢键网络的弛豫速度适中且缓慢有利于O-H键的重组和氢键的重新取向,从而降低质子转移的活化能;而弛豫速度过快则会破坏网络连续性并阻碍质子跃迁,导致活化能垒升高。相反,未观察到弛豫现象则反映出氢键网络基本处于静态状态,缺乏优化质子传输所需的动态适应性,因此表现出中等活化能。此外,Pr-Hpda-H₂O体系中质子传导活化能的分段拟合的必要性直接促使我们重新审视Grotthus...
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来源:X-MOL随着信息安全在数据保密中扮演的角色日益重要,各种信息加密策略应运而生。本文提出了一种基于镧系离子和碳量子点(CQDs)的双通道信息加密策略,显著提高了信息加密的安全性。在该体系中,通过镧系离子和动态共价键表面活性剂制备了一种发光镧系材料。进一步引入CQDs后,镧系离子和CQDs之间显著的激发波长差异(CQDs为365 nm,Eu sup3+ /sup /Tb sup 3+ /sup为254 nm)使得实现激发波长通道信息加密成为可能。由于在特定pH值(由水解时间调控)下发生的化学反应和配位效应,d-(+)-葡萄糖酸δ-内酯(δ-GL)的荧光强度表现出时间依赖性可调性,从而实现了时间门控通道信息加密策略。解密需要同时获取波长密钥和时间密钥,这为开发智能高安全性动态加密材料提供了一种新策略。
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来源:X-MOL食品中的农药残留对人体健康构成持续风险,因此需要适合多靶点监测的简单、快速且超灵敏的分析平台。本文中,我们报道了一种空间分辨的自供电光燃料电池传感器(SPPFCS),采用双光电极,用于多路复用检测卡苯齐姆(CBZ)、对乙酰氨基冼(ACE)和普罗西米酮(PCM)。一种基于 Eu 的硼酸官能基镭系化合物,配合 CdS 量子点(Eu-BA-MOF@CdS 量子点)敏感,用于利用其可调能带结构;而无 Pt 掺杂的石墨烯/MoS2(NG/MoS2)2D/2D 异构则加速了界面电荷转移并提升了电化学性能。利用费米能级不匹配,基于 Eu-MOF@CdS 量子点/ITO 光电阳极的光电阳极型自供能光燃料电池传感器被制造。开发的基于空间分辨率的传感阵列在 CBZ、ACE 和 PCM 中分别表现出低的检测限,分别为 1.67 × 10⁻¹¹¹、1.67 × 10⁻¹² 和 1.67 × 10⁻¹³ mol/L,同时具有宽广的线性范围、优异的选择性,以及令人满意的回收率(94.00%-108.65%),并在真实样品(香菇和蓝莓)中表现出优异的稳定性。本研究提出了一种实用策略,用于构建便携式、微型化且灵敏的自供能光燃料电池传感平台,用于环境和食品安全监测。
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