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来源:X-MOL控制电化学还原 CO2(eCO2RR)中的产品选择性和调调性对于实现 CO 和合成气的大规模生产作为碳中和原料至关重要。这里,我们引入一种镧系(Ln)导向的策略。我们证明了不同的 Ln-oxide 掺杂剂表现出明显的 4f 来源电子效应,CO 的选择性从 Ce 增加到 Eu,然后向 Tm 方向下降。这种依赖于硫化苯的掺杂调制使得在工业相关电流密度下实现卓越性能,Ag95Eu5 在 100 mA/cm2 时能提供基准的一氧化碳产生(CO 选择性=96%,碳利用率≈70%,电流密度=500 mA/cm²),而 Ag95Ce5 在 100 mA/cm2 时生成的可调合成气,H2/CO 比分别为 2.1,在 500 mA/cm2 时均为 1.5。密度泛函理论(DFT)表明,Eu-氧化物掺杂通过占据的 4f 轨道向 Ag100 块体体提供界面电子密度,略微提升局部费米级电子密度,稳定*COOH 和*CO 中间体,降低 eCO2RR 能量障碍,促进 CO 形成。相比之下,Ce-氧化摻杂产生一个电子缺失界面,与位于费米能级以上的未被占领的 4f 态形成,削弱*CO 结合,进而促进合成气的产生。我们的研究确立了利用 Ln 氧化物调制催化剂电子结构的应用,从而形成了一个高度多功能且可调的催化系统。
发布时间: 2026 - 07 - 02
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来源:X-MOL将金属有机框架(MOFs)固定在聚合物表面上,是提升其加工性和可回收性的有效策略。然而,微孔层与膜基底之间薄弱的界面相互作用仍是一个关键挑战。为此,我们引入了羧基官能基镧系基的 MOF(La-BTC)与聚丙烯腈(PAN)膜底物之间的共价键。完好的 PAN 膜经过阿米多辛修饰,将其氰基转化为阿米多克酸基(AO-PAN)。生成的-NH2 基团与 La-BTC 的-COOH 基反应形成共价酰胺键,这一过程由酰胺化试剂促进。该策略将 La-BTC 纳米颗粒(NPs)牢固地固定在 AO-PAN 膜表面,防止 NPs 脱落。密度泛函理论(DFT)计算确认分子层面界面稳定性增强,搅拌测试验证了 La-BTC/AO-PAN 复合膜的稳健稳定性。因此,最终膜在连续五个吸附-脱附循环中展现出高度稳定的磷酸盐去除性能,保持超过 90%的去除效率。本研究提出了一种新策略,用于将 MOF 非点滴剂固定在膜表面,提升了 La-BTC 非骨点作为吸附剂用于磷酸盐去除的实用性。
发布时间: 2026 - 07 - 02
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上海稀土聚氨酯硅酸盐协会联合党支部热烈庆祝中国共产党成立105周年
发布时间: 2026 - 07 - 01
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来源:X-MOL以高灵敏度和时空分辨率监测 pH 波动对于理解其在生理和病理中的作用至关重要;然而,现有方法常受限于侵入性、低灵敏度或组织穿透力不足。本文报告了 pH-Eu/Gd 的设计和合成,这是一种小分子镧系复合物,集成了时间门控发光(TGL)和磁共振(MR)读数,实现双模态 pH 感测。该配体由啧啶硫磺酰胺-DO3A 配体与 Eu3+和 Gd3+离子组成,pH-Eu/Gd 表现出互补的 pH 依赖性发光强度/寿命和质子弛豫变化,这些变化源于探针水合态的调控。该探针表现出优异的光稳定性,并对生物相关范围内的 pH 变化具有快速、可逆且选择性的响应。在活细胞中,pH-Eu/Gd 有效追踪细胞内 pH 波动;体内观察显示肿瘤内酸中毒,实现无创缓冲治疗反应监测,TGL 影像提供组织学尺度验证 MR 发现。此外,口服 pH-Eu/Gd 可动态追踪胃液 pH 及抗酸治疗效果。这些结果共同确立了 pH-Eu/Gd 作为一种多功能的双模态探针,用于非侵入性 pH 感测,拓展了基于鑭系化合物的分子传感器的应用范围,并为肿瘤学、胃肠病学及其他领域的临床前应用提供了新策略。
发布时间: 2026 - 07 - 01
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