来源:X-MOL摘要锂硫(Li single bond S)电池具有极高的理论能量密度,但由于多硫化物转化动力学缓慢和持续的穿梭效应,其商业化应用仍然受到限制。为了解决这些问题,合成了一种源自镧铈双金属有机骨架(MOF)的 La2Ce2O7 和还原氧化石墨烯(La2Ce2O7/rGO)的复合材料,作为锂 single bond S 电池的功能隔膜改性剂。La3+ 和 Ce4+ 之间的协同相互作用引起明显的晶格畸变,产生许多催化活性位点,从而能够选择性吸附各种多硫化物物种。这些结构特征加速了多硫化物的转化,有效抑制了穿梭效应。此外,La2Ce2O7 的介孔结构促进锂离子 (Li+) 快速传输,从而减少极化。得益于这些优势,配备 La2Ce2O7/rGO 改性隔膜的 Li single bond S 电池表现出优异的电化学性能。在 0.2C 时实现了 1264.4 mAh g−1 的初始比容量,100 次循环后容量保持率为 75.5%(955.2 mAh g−1)。在 1C 时,电池的初始容量为 1092.6 mAh g−1,每个周期的最小容量衰减为 0.09%。即使在 4.59 mg cm−2 的高硫负载下,初始容量仍保持 1094.9 mAh g−1。 这些发现凸显了在高性能锂 single bond S 电池中使用稀土基化合物作为高效多硫化物电催化剂的一种有前途的策略。
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来源:X-MOL多价金属离子储能系统因其固有的安全性和成本效益而成为大规模储能的重要研究重点。其中,水性锌离子电池(AZIBs)由于锌金属负极的高理论容量(820 mAh g−1)和水性电解质固有的不燃性,特别有前景。然而,Zn2+与电解质/正极材料之间的强烈相互作用导致插入和扩散动力学缓慢。本文采用超声波驱动自组装和高温热解相结合的协同策略,合成了多层掺杂镧的 Mn2O3 纳米花结构(US-LMO)。实验表征表明,La3+掺杂有效调节锰价态,富集低价锰物种,同时诱导晶格收缩。这种结构优化减轻了 Zn2+插入/提取过程中的静电排斥效应,并增强了离子扩散。此外,密度泛函理论(DFT)计算表明,镧掺杂可显着提高 Zn2+吸附能至 2.097 eV(而未掺杂体系中的吸附能为 1.455 eV),同时电荷转移量几乎翻了一番。受益于这些协同效应,US-LMO 阴极在 100 mA g−1 时提供 216.25 mAh g−1 的可逆容量,并在 1000 mA g−1 的高电流密度下 3000 次循环后保持 63.9 mAh g−1。这项工作建立了一种通过稀土掺杂定制过渡金属氧化物电子结构的新范式,为推进高性能 AZIB 提供了重要的见解。
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来源:X-MOL将CO2转化为具有高附加值的化学品(如甲烷、乙烯、乙醇等)已成为科研与工业界关注的焦点,也是应对碳中和、碳达峰大目标的关键举措。电化学CO2还原反应(eCO2RR)因其在温和条件下将CO2转化为高值化学品的潜力而备受关注。然而,其反应动力学缓慢、转化效率低、产物选择性差以及析氢副反应等本质问题严重限制了工业化应用。尽管已有多种策略被提出用于调控电催化性能,但产物的精确控制仍面临挑战,其根本原因在于C1中间体的深度加氢(C1路径)与C–C偶联反应动力学(C2+路径)之间存在竞争关系。因此亟需保持催化剂特定催化活性的同时,显著提升其电化学选择性。提出了一种稀土诱导的限制性深度加氢策略,在Cu2O位点上实现了eCO2RR中C1与C2+产物选择性的精准调控。电位驱动的限制性深度加氢策略的关键在于稀土位点的浓度能够实现H+/e-转移的动力学响应,通过调变*CHO中间体的吸附模式达到调控C1/C2+产物的选择性。在H型电解池中,低浓度Eu掺杂Cu2O(LD-Eu/Cu2O)的C2+产物总法拉第效率(FE)达79.39%,其中乙烯为主要产物(FE: 49.27%);而高Eu掺杂Cu2O(HD-Eu/Cu2O)则促进C1产物生成,CH4的法拉第效率达47.21%。该产物选择性调控在流动池中也能得到验证。通过电化学原位表征与第一性计算发现,低浓度Eu掺杂使*CHO的C=O键相较于Cu...
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来源:X-MOL全球碳中和的追求凸显了氢气作为关键清洁能源载体的地位,太阳能驱动的热化学水分解成为大规模绿色氢气生产的有前景路径。氧化铈(CeO2)及其衍生物因其高氧交换能力、快速的氧化还原动力学、优越的热稳定性和高熔点,在太阳能热化学氢气生产中引起了广泛关注。本综述系统地考察了过去十年中基于 CeO2 氧化还原材料的结构-性能关系、动力学和热力学机制以及性能提升策略的最新进展。我们讨论晶体化学、缺陷工程和氧空位调控的基本方面,特别强调元素掺杂和纳米/微结构设计,这些设计提升了氧化还原活性、烧结抗性和环状稳定性。在先进太阳能反应堆架构和过程控制方法中,多尺度材料集成被批判性评估,以提升太阳能燃料效率。重点介绍了关键进展、持续存在的瓶颈——如高温烧结和效率极限——以及反应堆与材料协同优化中的挑战。最后,对基于 CeO2 材料的未来发展及系统层面创新,实现经济、可扩展和可持续的太阳能氢气生产提供了展望。
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