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来源:江西理工大学稀土素有“工业黄金”之称,在发光材料、磁性材料、储氢材料等中扮演着重要角色。稀土功能配合物是配位化学研究前沿,其性能丰富、结构可调,在单分子磁体、诊断造影等领域具有重要应用前景。近日,我校缪乐平博士联合浙江师范大学、中科院上海物理研究所研究团队,利用分子工程策略,在层状稀土配合物中实现了面外极化的铁电性(图1)。该研究以“Molecular Engineering Regulation Achieving Out-of-Plane Polarization in Rare-Earth Hybrid Double Perovskites for Ferroelectrics and Circularly Polarized Luminescence”为题,发表在《Angewandte Chemie-International Edition》(化学领域顶级期刊),我校为论文第一完成单位。由于层状材料容易成膜,层状铁电材料是制备铁电薄膜器件的首选。尽管最近几年有一些层状铁电配合物报道,但是这些材料大多都只显示面内极化,不利于器件应用。缪乐平等基于“铁电化学”,利用稀土离子丰富的配位模式,引入手性,构建了钙钛矿型层状手性稀土配合物,在有机组分上进行F取代,通过F取代效应成功调节实现了面外极化的铁电性。该材料不仅表现出多极轴面外铁电性和铁电-铁弹性,还具有圆偏振发光(CP...
发布时间: 2024 - 07 - 12
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来源:中国科学技术大学近日,中国科学技术大学化学与材料科学学院焦淑红教授团队,联合北京大学徐东升教授、中国科学院物理研究所王雪锋研究员和苏州大学程涛教授团队,在高能量锂金属电池领域取得突破性进展。研究人员通过调控电解液在介观尺度下的锂离子溶剂化结构,设计了一种紧密离子对聚集体(CIPA)电解液,从而实现了500 Wh kg−1锂金属电池的稳定运行。相关成果以“Towards long-life 500 Wh kg−1 lithium metal pouch cells via compact ion-pair aggregate electrolytes”为题,于7月8日发表在Nature Energy 杂志上。锂金属电池具有极高的理论能量密度( 500 Wh kg−1),约为目前商业化锂离子电池的2倍,因此被视为下一代高比能电池的主要技术路线。锂金属电池目前存在的主要挑战是循环寿命较短,限制了其实际应用。近年来,国内外的研究团队开发了多种电解液体系,如高浓盐电解液、局域高浓盐电解液、液化气电解液和弱溶剂化电解液等,通过优化电解液的微观结构尤其是对锂离子的第一溶剂化壳层进行设计和优化,锂金属电池的性能取得了显著提升。但是,这些电解液策略在平衡正负极稳定性方面仍然存在很多问题,使得锂金属软包电池很难同时取得高能量密度和长循环寿命。针对以上问题,作者提出了一种超越第一溶剂化壳...
发布时间: 2024 - 07 - 12
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来源:X-MOL目前几乎所有的人工合成含氮有机化合物都是以工业合成氨为基础原料制备。直接以氮气作为氮源,在温和条件下合成含氮有机物具有重要的研究意义。席振峰-魏俊年研究室致力于不经过氨(NH3)直接从氮气高效、温和地合成含氮有机化合物。目前对于氮气的活化与转化研究集中在主族和过渡金属配合物领域。由于具有特殊的电子结构,稀土金属在氮气的活化与转化领域展现出了区别于主族和过渡金属的特殊反应性(Acta Chim. Sinica, 2022, 80, 1299-1308),例如部分稀土金属可以稳定(N2)3-自由基。该特征可能与稀土中心离子不易变价以及稀土-氮键较强的离子型有关。但遗憾的是,基于(N2)3-自由基的衍生化反应仅有两例报道。2011年Evans课题组通过Y-(N2)3-配合物[{{(Me3Si)2N}2(THF)Y}2(μ-η2:η2-N2)][K(THF)6]与[Et3NH][BPh4]反应,成功得到了(N2)3-被双质子化的产物[{{(Me3Si)2N}2(THF)Y}2(μ-N2H2)],其中(N2)3-转化为肼(N2H2)2-,同时作者还观察到了Y-(N2)2-配合物[{{(Me3Si)2N}2(THF)Y}2(μ-η2:η2-N2)]的生成(J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 3784−3787)。2019年席振峰教授课题组成功实现了稀土金...
发布时间: 2024 - 07 - 11
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来源:大连化学物理研究所近日,我所催化与新材料研究中心(1500组群)王晓东研究员、黄传德副研究员团队和西北大学朱燕燕教授、大连理工大学蒋博副教授等合作,在钙钛矿催化甲烷高效选择性氧化研究中取得新进展。金属氧化物的晶格氧活性在遵循Mars−van Krevelen机制的催化反应中起到至关重要的作用,精准调控晶格氧活性,有望克服氧化还原反应中活性和选择性之间的“跷跷板效应”。钙钛矿氧化物(ABO3)具有优良的结构稳定性、氧化还原活性,以及灵活可调的晶体结构,在氧化还原反应中得到科研人员的关注。相比化学惰性的A位原子,科研人员普遍将钙钛矿结构优异的氧活性归功于B位过渡金属,而认为A位原子的作用十分有限,仅能通过改变晶体结构或调整B位原子价态等间接方式来调节氧活性,长期以来忽视了A位原子在直接调控氧活性方面的潜在作用,这导致对氧活性的激活机制理解有限,难以实现对氧活性的精准调控。本工作中,研究团队发现降低La/Fe比(La0.97FeO3)或经氧化还原处理表面重构的LaFeO3均可产生次表面La(Lasub.)缺陷。实验和理论研究表明,次表面Lasub.-O相互作用的缺失,可以降低表面氧的电子密度,提高氧迁移率,使CH4活化能垒从1.88eV降低至1.03eV,可提高甲烷制合成气的性能,使合成气产率提高2.7至2.9倍,并保持较高的合成气选择性(96%至98%)。该工作强调了A位原子在直...
发布时间: 2024 - 07 - 11
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