来源:X-MOL相较于其他铜掺杂纳米氧化铈材料,于近室温条件下制备的8% Cu–纳米氧化铈在水煤气变换(WGS)反应中展现出优异的催化性能,但其原因十年来一直不甚明确[Si, R. 等,Catal. Today 2012, 180(1), 68–80.]。为探究该现象,我们对采用相同共沉淀法制备的、含铜量为0–16%的纳米氧化铈晶粒进行了电导率测试,并结合对分布函数(PDF)分析获得的结构信息开展研究[Si, R. 等,Catal. Today 2012, 180(1), 68–80.]。结果表明,在WGS反应相关温度范围内观察到极化子型导电行为;其中,表现出最优WGS性能的8% Cu掺杂纳米氧化铈在200 °C时具有最高电导率(2.5 × 10⁻³ /Ω·cm,电阻率ρ = 400 Ω·cm)。PDF结构分析显示,随着Cu含量增加,晶粒尺寸减小(约3 nm),晶格参数增大。更小的晶粒意味着Ce位点上Ce³⁺浓度更高,并降低了极化子导电的活化能。PDF峰相干性从无掺杂样品到16% Cu样品呈现持续下降趋势,表明晶粒不断细化且中程有序度逐渐减弱。当Cu含量超过8%后,尽管导电活化能继续降低,但指前因子随之下降,从而限制了整体电导率的提升。本工作表明,含8% Cu的纳米氧化铈具有最高电导率,这与其最优WGS催化性能完全一致。这...
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来源:X-MOL绿色光催化氧化材料作为环境和化学工程可持续发展的环保策略,吸引了广泛的研究关注。在这项工作中,在温和条件下,以溶温合成了一种新型二维铈基金属有机框架(Ce-MnTCPP)。该框架由锰卟啉配体 MnTCPP 构建,这是一种锰卟啉配体,由 Mn 2+ 离子与四氢喧啶卟啉(TCPP)及铀离子配位形成,已被证明是选择性氧化四氢喹啉的高效光催化剂。在 395 纳米 LED 照射下,其催化性能卓越,在优化条件下转化率接近 99%,产物产率达 96%。回收实验验证了其优异的稳定性,五次循环后效率保持超过 90%。底物范围研究证实其广泛适用于各种取代的四氢喹啉衍生物。总体而言,该二维 Ce-MnTCPP 材料学为绿色氧化有机合成提供了高效平台,并为开发基于 MOF 的先进光催化剂以实现可持续转化提供了宝贵指导。
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来源:X-MOL为寻找高效的二氧化碳还原光催化剂,稀土元素掺杂因其独特的电子结构和能级而受到广泛关注,可显著增强光吸收能力和电荷转移效率。本研究采用表面活性剂辅助水热法合成了二维超薄铒(Er)掺杂BiOCl纳米片。Er掺杂不仅抑制了光生载流子的复合,还进一步增强了BiOCl纳米片的光催化记忆效应。Er掺杂与前期可见光辐照诱导的光催化记忆效应之间的协同作用,大幅调控了BiOCl纳米片内部的电子态。实验结果与密度泛函理论(DFT)分析表明,与纯BiOCl纳米片相比,Er掺杂BiOCl纳米片展现出一系列有利变化,包括:大量氧空位的生成、可见光吸收能力提升、光生电子还原电势升高、压电响应增强、载流子分离与传输性能改善、CO2吸附能力增强以及CO2活化能降低。其中,含2 mol% Er的Bi0.98Er0.02OCl纳米片在无需助催化剂、光敏剂或牺牲剂的条件下,在光催化、压电催化及光压电催化反应中均表现出优异的CO2-to-CO还原性能;在可见光与超声协同作用下,其光压电催化CO2-to-CO产率高达约3921.2 μmol g−1 h−1,且选择性接近100%,远超以往报道。
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来源:X-MOL急性肾损伤(AKI)是一种危及生命的临床综合征,通常由药物诱发的肾毒性引发,但由于缺乏敏感且特异性的生物标志物,早期诊断仍具挑战性。次氯酸(HClO)是一种高度活跃的氧种,在推动急性突变(AKI)进展的氧化损伤中起着关键作用。为实现对该病理事件的精确原位监测,我们设计并合成了水溶性镧系复合物探针 Ln(SDHH)( 3 DPBT)(Ln 3+ = Eu 3+ , Gd 3+ ),作为一种双模态传感平台,通过时间门控发光(TGL)实现本质无背景检测 HClO, 19 F 磁共振(MR)感应。通过整合磺酸官能基β-二酮酸配体(SDHH)以增强水溶性和生物相容性,并结合扩展π共轭天线(DPBT)实现可见光激发,该探针克服了传统镧系化合物探针的局限。暴露于盐酸后,SDHH 配体的选择性氧化切割会诱导 Eu 发光的快速淬灭,同时通过消除 G 3+ 介导的顺磁弛豫增强(PRE)效应,恢复 19 F NMR 信号。 3+ 该探针表现出超快响应(7 秒)、高选择性和灵敏度(TGL 检测 LOD=87 nM),以及卓越的生物相容性。利用这些优势,Eu(SDHH)( 3 DPBT)成功实现了顺铂刺激肾细胞和 AKI 小鼠模型中内源性 HClO 波动的高对比度可视化。 这一双模态平台共同提供了盐酸钙实时原位可视化的强大工具,促进了机理性研究和氧化应激相关器官损伤的早期诊断。
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